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Aux élections législatives de 1885, à l’âge de 30 ans, il est élu député d'Eure-et-Loir au second tour de scrutin. Considéré comme l’un des plus grands orateurs de la Troisième République, il est toujours réélu avec plus de 70 % des suffrages exprimés et siège à la Chambre des députés jusqu’en 1920, pendant neuf législatures consécutives, ainsi qu’au conseil général d'Eure-et-Loir entre 1895 et 1919.

Figure des républicains modérés, partisan d'une troisième voie entre libéralisme économique et socialisme, il est élu à la surprise générale président de la Chambre en 1898, face au sortant Henri Brisson. Il perd cette fonction à la suite des élections législatives de 1902, mais prend la tête de la commission des Affaires extérieures et coloniales et porte une proposition de tribunaux pour enfants. En 1912, il retrouve la présidence de la chambre basse, qu’il conserve pendant toute la Grande Guerre, refusant de devenir président du Conseil.

Lors de la réunion préparatoire en vue de l’élection présidentielle de janvier 1920, il tient en échec le favori du scrutin, Georges Clemenceau, « père la Victoire » de la guerre ; après le retrait de celui-ci, il est élu avec le plus grand nombre de voix jamais obtenu pour ce type d’élection sous la Troisième République. Mais victime d'un état anxio-dépressif et du syndrome d'Elpénor, il fait une chute de train nocturne en mai 1920. Sept mois après son investiture, alors que sa santé ne s'améliore pas et qu’il fait l'objet de rumeurs de folie infondées, il démissionne de l’Élysée.

Sorti d’une brève période de convalescence, il est élu sénateur d’Eure-et-Loir au début de l’année 1921, puis président de la commission des Affaires étrangères du Sénat l’année suivante. Souffrant des poumons, il meurt quelques mois plus tard, à 67 ans.

Homme de lettres ayant notamment écrit de nombreux articles et ouvrages sur les questions sociales, institutionnelles, historiques et coloniales, Paul Deschanel est élu à l'Académie française en 1899 et à l’Académie des sciences morales et politiques en 1914.