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Elle se lie d'amitié avec Jérôme Dahan, un assistant régisseur et compositeur qui a créé avec le producteur et compositeur Laurent Boutonnat une maison d’édition. Les deux hommes écrivent Maman a tort, une chanson s'inspirant notamment du film Frances (basé sur l'histoire de l'actrice américaine des années 1930 Frances Farmer dont l'un des internements psychiatriques a été organisé par sa propre mère, et à laquelle la chanteuse va rendre hommage en empruntant son nom). Souhaitant trouver une interprète à la chanson, ils organisent un casting pour lequel une dizaine de jeunes filles se présentent. Parmi elles : Mylène Gautier. « Ça a été elle tout de suite. […] On aurait juré qu'elle sortait de l'hôpital avec ses cheveux longs, à la limite de la psychose » déclarera Boutonnat. Après avoir essuyé de multiples refus de maisons de disques durant une année, le trio signe chez RCA et, avec l’aide de son jeune manager Bertrand Le Page, la chanson devient petit à petit l'un des succès de l’été 1984 avec plus de 100 000 exemplaires vendus.

Après un second 45 tours début 1985, On est tous des imbéciles, qui ne remporte pas le succès escompté, RCA ne renouvelle pas le contrat qui la lie à la chanteuse. Elle signe alors chez Polydor qui publie fin 1985 son troisième single, Plus grandir, dont le succès, bien que supérieur à celui du titre précédent, reste cependant limité.

Son premier album, Cendres de lune, paraît en 1986, porté par le titre Libertine. C'est à cette occasion que Mylène Farmer adopte les cheveux roux, une couleur qui va la distinguer des autres chanteuses. Libertine, appuyé par un clip inspiré du film Barry Lyndon dans lequel elle apparaît nue, fait scandale et contribue à l'éclosion de sa popularité : elle entre alors pour la première fois dans le Top 50. Libertine y restera classé six mois.